پس از گذشت چند ماه از انقلاب، در کابینه مهدی بازرگان به سمت وزیر آموزش و پرورش منصوب شد. مسئولیتش بعد از استعفای بازرگان نیز با حکم آیت‌الله خمینی ادامه یافت. در انتخابات دوره نخست مجلس شورای اسلامی در ۲۴ اسفند ۱۳۵۸ نام او در لیست فهرست ائتلاف بزرگ، لیست مشترک جامعه روحانیت مبارز و حزب جمهوری اسلامی قرار داشت. او با کسب یک میلیون و دویست و نه هزار و دوازده رأی به عنوان نماینده مردم تهران به مجلس اول راه یافت.

پس از عزل بنی صدر، دومین انتخابات ریاست جمهوری، در ۲ مرداد ۱۳۶۰ برگزار شد و رجایی در رقابت با سید علی‌اکبر پرورش، عباس شیبانی و حبیب‌الله عسگراولادی مسلمان موفق شد با کسب ۱۲ میلیون و ۷۷۰ هزار و ۵۰ رای (۹۰٪) از مجموع ۱۴ میلیون و ۵۷۳ هزار و ۸۰۳ رای دریافتی، رئیس‌جمهور ایران شود. میزان مشارکت در این دوره ۶۴٫۲ درصد بود.  و ۱۱ مرداد ۱۳۶۰ مراسم تنفیذ او توسط سید روح‌الله خمینی برگزار شد.

رجایی در ساعت ۱۴:۳۰ روز ۸ شهریور ۱۳۶۰ از اتاق کارش خارج شد و به محل جلسه فوق‌العاده دولت رفت. در ساعت ۱۵:۰۰ صدای انفجار مهیبی از ساختمان نخست‌وزیری برخاست. در این حمله، او و محمدجواد باهنر، نخست‌وزیر وقت جان باختند. در این هنگام کمتر از یک ماه از ریاست‌جمهوری او می‌گذشت. این ترور نیز همانند بمب‌گذاری در دفتر حزب جمهوری اسلامی توسط سازمان مجاهدین خلق ایران انجام شد.سیگارچی یکی از نویسندگان بخش فارسی صدای آمریکا می‌گوید مقام‌های حکومت ایران این ترور را به گروه‌های ناراضی چون مجاهدین خلق نسبت دادند اما گروه‌های اسلامی چپ و راست، هنوز هم یکدیگر را به دست داشتن در این ترورها متهم می‌کنند.

پس از درگذشت رجایی و باهنر، شورای موقت ریاست‌جمهوری متشکل از اکبر هاشمی رفسنجانی رئیس مجلس شورای ملی و سید عبدالکریم موسوی اردبیلی رئیس دیوان عالی کشور تشکیل شد و به پیشنهاد این شورا و تصویب مجلس، در ۱۱ شهریور محمدرضا مهدوی کنی به نخست‌وزیری رسید. تا اینکه با برگزاری انتخابات دوباره در مهر ۱۳۶۰ (انتخابات ریاست جمهوری دوره سوم) سید علی خامنه‌ای به ریاست جمهوری برگزیده شد.

 

منبع : دانشنامه ویکی پدیا فارسی